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上海交通大学材料学院段华南教授在固态锂电池领域取得新突破近日，上海交通大学材料科学与工程学院/金属基复合材料国家重点实验室刘河洲团队段华南教授领导的小组在知名期刊《Nano Energy》（2022年影响因子17.60）上发表了题为“In Situ Polymerized Polydioxolane Interlayer Enabled Dendrite-Free Argyrodite-Based Solid-State Batteries”的学术论文。论文的第一作者是材料学院博士生李国耀和吴绍平（共同一作），通讯作者为段华南教授。  固态锂电池有望解决传统锂离子电池中比能量与安全性之间的矛盾，被认为是下一代锂电池的主要发展方向之一，固体电解质为其中的关键材料。在诸多固体电解质材料体系中，硫银锗矿型硫化物固体电解质（LPSC）因其超高的离子电导率（>10 mS cm-1）和可冷压加工成固态电池器件而备受关注。然而LPSC/Li界面稳定性是急需解决的难题之一。本工作中，李国耀等人通过在LPSC和金属Li界面处引入原位聚合的醚类中间层，改善了LPSC/Li界面稳定性（图一）。室温下，在0.5mA cm-2电流密度下，锂锂对称电池实现了1250小时的长时间循环（图二）。由该聚合物中间层修饰的固态锂电池表现出了120.7 mAh g-1的初始放电容量，200圈循环后容量保持率高达95.4%（图三）。同时结合第一性原理计算（与同济大学杨孟昊老师合作）以及X射线光电子能谱（XPS）深度剖析等多种先进表征手段，对金属锂表面固体电解质层进行深入分析，对其增强机理做出了解释(图四)。此工作是该小组继Sn-O共取代以提高LPSC稳定性（Advanced Functional Materials 33 (2023) 2211805）的研究之后，LPSC/Li界面研究的一次突破，显著提高了此界面的稳定性和电流密度，在固态锂电池的应用上迈出重要的一步。  图一 （a）醚类、金属锂和LPSC的LUMO/HOMO能级计算；（b）醚类电解液聚合前后的红外光谱；（c）原位聚合的醚类中间层应用于锂锂对称电池和固态电池的示意图。  图二（a-c）对称电池在室温条件下的极限电流密度测试图；（d）Li|PDOL|LPSC|PDOL|LPSC对称电池在0.5 mA cm-2下的循环性能图。  图三（a）固态锂电池在60℃条件下的充放电长循环测试；（d）固态锂电池在特定循环圈数（1，2，3，10，50和100）的充放电电压曲线。  图四（a-d）Li/DOL界面的C 1s、O 1s、F 1s和S 2p的XPS深度剖析；（e-h）Li/PDOL界面的C 1s、O 1s、F 1s和S 2p的XPS深度剖析;（i-j）金属锂SEI层示意图。 |
