材料学院黄富强团队在水系锌离子电池电解液领域取得新进展

高安全性水系锌离子电池（AZIBs），采用常规ZnSO4 基电解质而导致析氢反应（HER）和枝晶生长，无法实现实际应用推广。本工作的研究者设计出一种可以调节双电层结构的高极化共晶添加剂甘油磷酰胆碱（GPC），创新地获得了具有高放电深度的稳定锌阳极。以双电层为导向的共晶添加剂工程，使具有高度可逆性和选择性 (002) 织构的锌阳极，能够在 45.3% 的高放电深度下工作超过 1450 小时。高容量（185.7 mAh g−1）的 Zn||VS2 全电池表现出显著的循环稳定性，在 0.1 A g−1（0.5 C）的低电流密度下 220 次循环后容量保持率仍能高达 90.4%。优异电化学性能归功于，富含羟基的GPC分子可以精确调节双电层中的氢键网络，抑制了 HER；GPC分子在锌金属负极表面电荷集中的位点富集，形成稳固低堆积因子值的富含ZnxPyOz固态电解质界面，并终止了枝晶生长。

AZIBs因其低安全风险、低成本、环境友好以及高理论容量（820 mAh g−1）和适中的氧化还原电位（−0.76 V vs. 标准氢电极）而备受关注，成为大规模储能的潜在候选体系。然而，由于枝晶生长和严重的副反应导致锌阳极的循环可逆性差，这极大地阻碍了AZIBs的实际应用，因此迫切需要先进的水系电解质。

作为描述电极-电解质界面的公认模型，由内亥姆霍兹平面（IHP）、外亥姆霍兹平面（OHP）和扩散层组成的电双层（EDL）是电化学反应真正发生的位置。因此通过调节双电层中的化学成分，可以有效地改变电化学反应。具有分离的正负电荷中心的高度极化分子可以通过静电吸附被引导到双电层中。基于这一假设，如果氢键供体/受体基团与双电层导向的高度极化分子相连，就可以精确调节双电层内的氢键网络，从而抑制HER。双电层中电荷分布的不均匀性导致了枝晶的生长，也就是通常所说的“尖端效应”。可以预见的是，在不均匀电场中，高度极化SEI前驱体可以在富含电荷的位点上的通过静电吸附而发生富集，促进SEI在该位点的构建，从而抑制枝晶的生长，延长高放电深度的锌金属负极的寿命。